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来源:北京大学化学与分子工程学院自A. W. Hofmann于1855年首次使用“芳香性”一词以来,芳香性成为化学中影响最广泛、最富活力的概念之一,而芳香化合物则在化学、生命和材料科学中扮演重要角色。在诸多描述芳香性的理论中,最经典的是Hückel规则,即(4n+2)个π电子为芳香性,而(4n)个π电子为反芳香性。在1972年,Baird提出三重态的芳香性判断规则,恰与Hückel规则相反。由于具有三重态基态的分子很罕见,Baird规则主要适用于激发态,而基态Baird芳香性的例子极少。8π电子的苯二负离子是研究芳香性的绝佳案例:根据Hückel规则,单重态苯二负离子呈现反芳香性;而Baird规则则预测三重态的苯二负离子应具有芳香性。但是,苯二负离子极易发生Jahn–Teller畸变,导致基态从D6h下的三重态变为D2h下的单重态(醌式或反醌式结构)(图1)。因此,目前文献中已报道的苯二负离子的基态均为单重态,而三重态基态的苯二负离子仍是空白。近日,北京大学化学与分子工程学院的黄闻亮课题组与高松课题组合作,利用稀土离子4f电子与苯二负离子之间的磁交换作用,首次实现了三重态基态的苯二负离子的稳定,并证实其具有Baird芳香性。该成果以“Synthesis and Stabilization of a Benzene Dianion with a Trip...
发布时间: 2025 - 03 - 12
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来源:中国科学院物理研究所常压条件下室温超导的实现是21世纪物理学的最大梦想之一。找出限制超导最高转变温度的决定性因素,是探索发现更高温甚至室温超导的关键。中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心EX9组的杨义峰研究员长期从事超导理论研究,曾发展了计算实际量子临界材料中超导配对的唯象理论方法,解释了CeCu2Si2、UTe2、YbRh2Si2、Sr2RuO4等体系中超导的配对对称性【Phys. Rev. Lett. 120, 217001 (2018);Phys. Rev. Lett. 123, 217002 (2019);Phys. Rev. B 100, 085132 (2019);Phys. Rev. B 106, 054516 (2022)】。但在强耦合情况下,微扰方法难以给出正确的超导转变温度Tc。为了解决这个问题,他又提出结合静态辅助场量子蒙特卡洛和超导相位互信息方法估算Tc。这一方法涵盖了从弱耦合到强耦合的参数区间,针对铜氧化物及双层和三层镍氧化物超导体,可以给出和实验一致的理论预期【Phys. Rev. B 108, 054506 (2023);Phys. Rev. B 108, L140504 (2023);The Innovation Materials 2, 100102 (2024)】。最近,他指导博士生秦琼(已毕业),利用上述方法对一系列简化的准二...
发布时间: 2025 - 03 - 11
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来源:新疆理化所无机稀土化合物具有独特的光学、电学和磁学特性,在发光材料、非线性光学、磁性及催化等领域具有广泛的应用。与三价、四价稀土离子相比,二价稀土离子具有独特的电子构型,是近年来发光材料及稀土化学研究的一个热点。但由于二价稀土离子的化学不稳定性,无机二价稀土化合物的研究进展缓慢,阻碍了二价稀土基无机光电功能材料的发展。在中国科学院先导专项、国家自然科学基金及新疆维吾尔自治区自然科学基金等的资助下,中国科学院新疆理化技术研究所晶体材料研究中心研究人员利用八面体和四面体组成的风车状结构框架在硫属化合物中成功地稳定了二价稀土离子,设计并制备出9例新的二价稀土硫属化合物REIIBII6CIII6QVI16。上述化合物结晶于非中心对称的P6空间群。在[BIIQ6]八面体和[CIIIQ4]四面体组成风车状结构框架中,二价稀土离子以独特的[RE2+Q6]三棱柱构型被稳定在结构孔道之中,如图1所示。值得一提的是,上述结构中的原子取代/共取代没有引起晶体结构的变化,表明该风车状孔道结构具有很好的结构弹性和稳定性。光学性能测试表明该系列二价稀土硫属化合物具备发光和非线性光学响应的双重功能特性(图2)。其中,PrMg6Ga6S16是一例具有发光特性的稳定二价镨基硫属化合物,证实了Pr2+用于无机硫属发光材料设计的可行性。此外,LaMg6Ga6Se16表现出1.5×AgGaS2的强非线性光...
发布时间: 2025 - 03 - 11
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来源:中国科学院物理研究所近年来,对新型量子材料的研究持续升温,其中烧绿石铱酸盐(化学式为R2Ir2O7,R代表钇或稀土元素)因其独特的强自旋轨道耦合、电子关联和几何阻挫特性而备受关注,被认为是探索奇异量子现象的理想平台。理论上预测其可能存在多种非常规基态,例如量子自旋液体、外尔半金属、轴子绝缘体、拓扑绝缘体等。然而,由于高质量单晶的制备极其困难,以及对低维结构的调控和表征技术难度大,长期以来,对烧绿石铱酸盐中奇异量子态的实验研究进展缓慢,许多理论预言难以得到验证。针对以上问题,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心表面物理国家重点实验室SF06课题组的刘笑然特聘研究员积极开展国际合作,利用脉冲激光沉积技术成功制备了高质量的(111)取向Y2Ir2O7单晶薄膜,运用磁输运测量技术、同步辐射共振X射线衍射和共振非弹性X射线散射技术,观测到烧绿石铱酸盐薄膜中奇异的手征自旋液体量子态。该工作着重研究了不同厚度的 (111) 取向 Y2Ir2O7 薄膜。实验结果显示,在100nm薄膜中,低温条件下呈现出长程反铁磁有序,这与体材料特性一致。而当薄膜厚度减至30nm时,长程磁有序消失,出现一种能持续到5K的量子无序态。运用磁输运测量手段,他们探测到30nm薄膜在约125K以下存在内禀的反常霍尔效应,这意味着其中可能存在手性短程自旋关联;同时,共振非弹性X射线散射结果证实该量子无序态具...
发布时间: 2025 - 03 - 10
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