稀土发光材料热稳定性的微观物理机制研究取得进展

日期： 2022-05-07

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来源：福建物质结构研究所

稀土发光材料在固态照明、液晶显示及医学影像等方面颇具应用价值，是合成化学和材料科学领域的研究重点。稀土发光材料发光的热稳定性是衡量材料能否实现实际应用的关键指标之一，而当前大部分材料随温度的升高，发射光谱发生移动且发光效率降低，从而影响器件的正常工作。该现象已发现多年，但其微观物理机制尚不清晰。

中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室研究员邓水全团队运用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法和模型计算，对稀土发光材料发光热稳定性的微观物理机制进行研究。

该研究构建了大量的结构模型，发展了高通量计算方法和能量筛选技术，确定了能量最优结构，首次发现并解释了缺陷体系的总能量与掺杂离子-空穴距离之间的对数关系，而非库仑关系。

研究基于确定的结构模型，计算了系列荧光粉材料的电子结构，通过电子结构的计算分析确定了稀土发光材料的发光机理。研究考虑到稀土发光材料发光的局域性特征，探究了发光中心的局域性质对荧光粉材料发光热稳定性的影响。研究采用冷冻声子方案探索了发光过程中相关电子态与局域声子的耦合作用及温变规律，首次明确给出了荧光粉材料热致发光蓝移的微观物理图像。

迄今为止，对热淬灭现象的解释均是基于凝聚物理理论的科学家、诺贝尔奖获得者N.F. Mott的唯象模型。本工作将热淬灭现象考虑为热致谱线移动的极端。科研人员通过研究局域声子的非谐性计算了与发光中心有关的热输运性能，从全新的角度解释了荧光粉材料热致发光效率降低的根本原因。

该系列研究发现了决定缺陷体系原子尺度结构的一般规律，揭示了荧光粉材料热致发光蓝移和热致发光效率降低的微观物理机制，为一大类缺陷体系结构的确定提供了普适性的规则，实现了对MOTT理论的跨越，为建立统一的一般性的热相关的发光理论奠定了基础。

稀土发光材料热致发光蓝移的研究成果以Microscopic Mechanism of the Heat-Induced Blueshift in Phosphors and a Logarithmic Energy Dependence on the Nearest Dopant–Vacancy Distance为题，发表在《德国应用化学》上。稀土发光材料热致发光效率降低的研究成果以High partial thermal conductivity of luminescence sites: a crucial factor for reducing the heat induced lowering of the luminescence efficiency为题，发表在Journal of Materials Chemistry C上，美国北卡罗纳州立大学科研人员参与研究。研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、福建省自然科学基金等的支持。

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