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刘福东、辛洪良、卢岳JACS:富缺陷CeO2上嵌入型Pt单原子层催化剂高效催化CO氧化

日期: 2022-11-23
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原创 刘福东团队 科学温故社

金属位点的局部配位结构决定了负载型金属催化剂的性能。在本工作中,作者利用表面缺陷富集策略,在CeO2-Al2O3载体上以铂单原子(Pt1)为前体物成功制备了具有100%金属分散和局部配位环境(嵌入与吸附)精确控制的铂单原子层(PtASL)结构。研究发现Pt1的局部配位环境不仅决定了其催化活性,还决定了其在还原活化过程中的结构演变。在低温催化一氧化碳(CO)氧化反应中,嵌入CeO2晶格中的PtASL活性位点表现出最高的转化频率,其活性是吸附在CeO2表面的PtASL位点的3.5倍,是Pt1位点的10-70倍。进一步研究表明,嵌入的PtASL有利于CO的吸附和促进CeO2中晶格氧的活化/反应性,因而有效促进了CO催化氧化活性。这项工作为精确控制活性金属位点的局部配位结构,以及实现100%的原子利用效率和目标反应的最高本征催化活性提供了新思路。


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