通过调整稀土/铜催化剂的组成和结构在CO2电解中C2+产物和CH4之间转换
日期：
2023-10-18
浏览次数:
2
中国科学技术大学化学所韩步兴团队报道了通过调整稀土/铜催化剂的组成和结构在CO2电解中C2+产物和CH4之间的转换。相关研究成果于2023年10月11日发表于国际顶尖学术期刊《美国化学会杂志》。合理调节反应途径以产生所需产物是电化学CO 2还原反应（CO2RR）中最重要的挑战之一。该文中，研究人员设计了一系列混合相稀土Cu催化剂。研究发现，通过调节催化剂的组成和结构，可以将产物从C2+转化为CH4。特别是在Cu/Sm原子比为9/1（Cu9Sm1–Ox）的情况下，C2+产物（FEC2+）的法拉第效率（FE）在700 mA cm–2时可达81%，CH4可忽略不计。然而，在Cu1Sm 9–Ox（Cu/Sm=1/9）的500 mA cm–2下，CH4（FECH4）的FE为65%，并且FEC2+极低。实验和理论研究表明，在Cu/Sm为9/1~1/9的范围内，所有催化剂中都存在稳定的CuSm2O4相。在高Cu含量下，催化剂由CuSm2O4和Cu相组成。少量Sm可以提高*CO的结合强度，促进C–C偶联。相反，在高Sm含量下，催化剂由CuSm 2 O4和Sm2O3相组成。Sm可以有效稳定二价Cu并富集质子供体，降低*CO深度加氢生成CH4的反应能。在这两种途径中，稳定的CuSm 2 O4相可以与Cu或Sm2O3相协同作用，诱导形成不同的微环境以产生不同的产物。该策略还与其他铜稀土（La、Pr和Eu）催化剂具有共性，以提高C2+或CH4生产的CO2RR。题目：通过调整稀土/铜催化剂的组成和结构，在CO2电解中切换C2+产品和CH4作者：刘继元、李鹏松、毕家辉、贾帅强、王勇、康新晨、孙晓福、朱庆功、韩步兴摘要： 合理调控反应途径以生产目标产物是电化学CO2还原反应（CO2RR）中最重要的挑战之一。本文设计了一系列混合相稀土Cu催化剂。结果表明， 通过调整催化剂的组成和结构， 产物可以从C2+切换到CH4.特别是在Cu/Sm原子比为9/1（Cu9Sm1–Ox）时，C2+产物（FEC2+）的法拉第效率（FE）在700 mA cm–2时可以达到81%，CH4可以忽略不计。然而，在500 mA cm–2下，CH4 （FECH4）的FE比Cu1Sm9–Ox（Cu/Sm = 1/9）高出65%，FEC2+极低。实验和理论研究表明，在9/1至1/9的Cu/Sm范围内，所有催化剂均存在稳定的CuSm2O4相。在高Cu含量下， 催化剂由CuSm2O4和Cu相组成.少量Sm可以增强*CO的结合强度，促进C-C偶联。相反，在高Sm含量下，催化剂由CuSm2O4和Sm2O3相组成。Sm能有效稳定二价Cu并富集质子供体，降低*CO反应能进行深度加氢生成CH4。在两种途径中，稳定的CuSm2O4相都可以与Cu或Sm2O3相配合，诱导形成不同的微环境以产生不同的产物。该策略还与其他铜稀土（La、Pr和Eu）催化剂具有共性，可提高C2+或CH4生产的CO2RR。DOI： 10.1021/jacs.3c05562来源： https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.3c05562JACS：《美国化学会志》，创刊于1879年。隶属于美国化学会，最新IF：16.383官方网址：https://pubs.acs.org/journal/jacsat
Hot News
/
相关推荐
2025
-
04
-
03
点击次数:
92
2025年4月3日上午，市稀土协会秘书长吴建思、副秘书长崔中倪赴博迈立铖投资(中国)有限公司(原日立金属（上海）有限公司），与公司磁性材料部副部长钮一峰、工程技术部副部长马博骁进行了深入的座谈交流。钮一峰部长对博迈立铖公司的总体情况进行了详细的介绍，内容涵盖了公司的发展历程、主要业务以及产品等多个方面。他还特别强调了公司在稀土磁材板块中注入的“专业”精神，并对未来的发展趋势和战略方向进行了阐述，并...
2025
-
04
-
03
点击次数:
104
2025年4月3日上午，市稀土协会秘书长吴建思、副秘书长崔中倪赴博迈立铖投资(中国)有限公司(原日立金属（上海）有限公司），与公司磁性材料部副部长钮一峰、工程技术部副部长马博骁进行了深入的座谈交流。钮一峰部长对博迈立铖公司的总体情况进行了详细的介绍，内容涵盖了公司的发展历程、主要业务以及产品等多个方面。他还特别强调了公司在稀土磁材板块中注入的“专业”精神，并对未来的发展趋势和战略方向进行了阐述，并...
2025
-
04
-
03
点击次数:
69
来源：X-MOL稀土离子（Ln3+）化合物具有特殊的光学性质和丰富的磁性质，在材料科学、医学影像和生命科学中具有重要用途。在生物无机化学和化学生物学研究中稀土离子由于其丰富的磁和光学性质，可以应用于生物大分子构象分析与动态互作研究中。最近20多年来，稀土离子在蛋白质结构与互作研究中体现出重要研究潜力，人们把顺磁性稀土离子通过定点修饰的方式引入到蛋白质等大分子上，利用稀土离子产生的顺磁效应可以极大提...
2025
-
04
-
03
点击次数:
65
来源：清华大学出版社期刊中心文章DOI：10.26599/JAC.2025.9221061ResearchGate： https://www.researchgate.net/publication/389719332_Lowering_operating_temperatures_in_high-power_laser-excited_LuAGCe_films_through_improving...