通过调整稀土/铜催化剂的组成和结构在CO2电解中C2+产物和CH4之间转换
日期:
2023-10-18
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中国科学技术大学化学所韩步兴团队报道了通过调整稀土/铜催化剂的组成和结构在CO2电解中C2+产物和CH4之间的转换。相关研究成果于2023年10月11日发表于国际顶尖学术期刊《美国化学会杂志》。合理调节反应途径以产生所需产物是电化学CO 2还原反应(CO2RR)中最重要的挑战之一。该文中,研究人员设计了一系列混合相稀土Cu催化剂。研究发现,通过调节催化剂的组成和结构,可以将产物从C2+转化为CH4。特别是在Cu/Sm原子比为9/1(Cu9Sm1–Ox)的情况下,C2+产物(FEC2+)的法拉第效率(FE)在700 mA cm–2时可达81%,CH4可忽略不计。然而,在Cu1Sm 9–Ox(Cu/Sm=1/9)的500 mA cm–2下,CH4(FECH4)的FE为65%,并且FEC2+极低。实验和理论研究表明,在Cu/Sm为9/1~1/9的范围内,所有催化剂中都存在稳定的CuSm2O4相。在高Cu含量下,催化剂由CuSm2O4和Cu相组成。少量Sm可以提高*CO的结合强度,促进C–C偶联。相反,在高Sm含量下,催化剂由CuSm 2 O4和Sm2O3相组成。Sm可以有效稳定二价Cu并富集质子供体,降低*CO深度加氢生成CH4的反应能。在这两种途径中,稳定的CuSm 2 O4相可以与Cu或Sm2O3相协同作用,诱导形成不同的微环境以产生不同的产物。该策略还与其他铜稀土(La、Pr和Eu)催化剂具有共性,以提高C2+或CH4生产的CO2RR。题目:通过调整稀土/铜催化剂的组成和结构,在CO2电解中切换C2+产品和CH4作者:刘继元、李鹏松、毕家辉、贾帅强、王勇、康新晨、孙晓福、朱庆功、韩步兴摘要: 合理调控反应途径以生产目标产物是电化学CO2还原反应(CO2RR)中最重要的挑战之一。本文设计了一系列混合相稀土Cu催化剂。结果表明, 通过调整催化剂的组成和结构, 产物可以从C2+切换到CH4.特别是在Cu/Sm原子比为9/1(Cu9Sm1–Ox)时,C2+产物(FEC2+)的法拉第效率(FE)在700 mA cm–2时可以达到81%,CH4可以忽略不计。然而,在500 mA cm–2下,CH4 (FECH4)的FE比Cu1Sm9–Ox(Cu/Sm = 1/9)高出65%,FEC2+极低。实验和理论研究表明,在9/1至1/9的Cu/Sm范围内,所有催化剂均存在稳定的CuSm2O4相。在高Cu含量下, 催化剂由CuSm2O4和Cu相组成.少量Sm可以增强*CO的结合强度,促进C-C偶联。相反,在高Sm含量下,催化剂由CuSm2O4和Sm2O3相组成。Sm能有效稳定二价Cu并富集质子供体,降低*CO反应能进行深度加氢生成CH4。在两种途径中,稳定的CuSm2O4相都可以与Cu或Sm2O3相配合,诱导形成不同的微环境以产生不同的产物。该策略还与其他铜稀土(La、Pr和Eu)催化剂具有共性,可提高C2+或CH4生产的CO2RR。DOI: 10.1021/jacs.3c05562来源: https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.3c05562JACS:《美国化学会志》,创刊于1879年。隶属于美国化学会,最新IF:16.383官方网址:https://pubs.acs.org/journal/jacsat
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