福建物构所“无机离子印迹吸附剂”捕获放射性铯研究取得新进展
日期：
2024-06-06
浏览次数:
3
核工业的可持续发展与放射性废物的妥善处置密切相关。137Cs是乏燃料中γ放射性的主要来源之一，由于其放射性强、溶解度高、易迁移等特点，一旦释放到环境中，会对生态系统造成极大危害。环境放射性污染修复和乏燃料处理迫切需要高选择性捕获137Cs+离子。然而，由于强烈的库仑相互作用，传统Cs+吸附剂的吸附性能常会受到竞争离子（尤其是高价态金属离子）的极大影响。从复杂的放射性废液环境中高选择性分离铯仍然是一个挑战。在国家杰出青年科学基金、国家级支持人才项目、国家自然科学基金面上项目、福建省人才项目等支持下，中国科学院福建物质结构研究所物质结构研究中心黄小荥课题组冯美玲研究员带领的放射性污染控制研究团队提出了一种具有离子识别-分离能力的“无机离子印迹吸附剂”的构筑策略，在复杂环境中高选择性捕获Cs+离子方面取得了突破性进展。基于这一策略制备了对Cs+具有“印迹效应”的金属硫化物Cs2.33Ga2.33Sn1.67S8·H2O（FJSM-CGTS），其K+离子活化产物Cs0.51K1.82Ga2.33Sn1.67S8·H2O（FJMS-KCGTS）对Cs+离子的吸附容量达到246.65 mg/g。通过“印迹效应”和软碱性S2-位点对Cs+离子的亲和力的协同作用，大大提高了层状金属硫化物对Cs+的选择性（图1）。FJSM-KCGTS可以在高浓度竞争离子（K+、Ca2+、Na+、Mg2+、Sr2+和Eu3+）存在下高选择性地捕获Cs+离子，并对核工业生产过程中产生的实际含137Cs+废液表现出卓越的处理能力，能将废液中137Cs活度浓度显著降低98%以上（图2）。FJMS-KCGTS可作为离子交换柱的固定相快速、便捷地动态处理含铯废液，有效减小废物体积（图2）。这些优异特性表明FJSM-CGTS/FJMS-KCGTS在放射性铯修复领域具有潜在的应用前景。重要的是，他们获得了无机离子印迹吸附剂及其K+活化和Cs+捕获后的单晶结构，明确了Cs···S的相互作用模式，直观、清晰地揭示了无机离子印迹吸附剂捕获Cs+的“离子印迹”过程（图3）。密度泛函理论（DFT）计算证实了Cs+的选择性捕获能力源于硫化物阴离子层与Cs+离子的强相互作用。通过结构对比分析，探究了构效关系，结果表明相对坚固的波浪型层结构和软碱性S2-位点与Cs+离子的强相互作用，使得FJSM-CGTS的阴离子层对Cs+离子具有空间限域作用，从而表现出了“印迹效应”和选择性捕获能力，证实了构建“无机离子印迹吸附剂”合成策略的有效性。这种合成策略不仅有望减少功能基团或功能单体类型对印迹聚合物开发的限制，还能将印迹吸附剂的高选择性与无机吸附剂的稳定性、高吸附效率和良好的环境相容性结合起来，制备出的新型“无机离子印迹吸附剂”更适用于放射性废物处理。这项工作首次发展了“无机离子印迹吸附剂”的构建策略，系统性研究了基于此策略发展的层状金属硫化物在复杂溶液中选择性捕获Cs+的性能、机理及构效关系，不仅促进了对结构-性能关系的科学理解，也为开发具有选择性识别和分离关键放射性核素的高效无机吸附材料提供了新思路。相关研究结果已发表在Nat. Commun.杂志上（Nat. Commun.2024,15,4281），文章连接https://doi.org/10.1038/s41467-024-48565-x。该文第一作者为国科大博士生唐俊豪同学。
Hot News
/
相关推荐
2024
-
09
-
06
点击次数:
189
各会员单位：现转发上海市经济信息化委关于开展2024年度先进材料项目库储备的通知，请有意向并符合通知要求的单位积极申报。本次申报储备对象包括4类：（1）拟于2024年内启动的先进材料应用研发类项目（2）2024年内形成首批次业绩的新材料首批次项目（3）新材料产品在2022-2024年期间已开展或拟开展的应用认证项目（4）市级以上企业技术中心或具有CNAS、CMA认可资质的材料研发、生产、检验检测单...
2024
-
09
-
06
点击次数:
92
来源：材料牛二维过渡金属硫族化合物（TMDs）半导体材料因其可调的带隙和高效的载流子输运而被广泛应用于界面反应和电子器件。然而，块体样品或堆叠的纳米片中缺乏完全暴露的活性位点限制了它们的性能。基于此，东南大学任元副研究员、陶立教授（共同通讯作者）报道了通过一步热硫化（硒化/碲化）具有有序介观结构两亲性嵌段共聚物/多金属氧酸盐簇（BCPs/POMs）纳米复合材料，来构建有序介孔TMDs/金属氧化物（...
2024
-
09
-
05
点击次数:
5
关于举办第三届“上海稀土杯”羽毛球比赛的报名通知各会员单位：为了庆祝中华人民共和国成立75周年，进一步丰富协会文化生活，加强会员之间的友谊与沟通，增进协会凝聚力，促进会员单位员工身心健康发展，延续做好建设协会会员“健康之家”的工作，上海市稀土协会将于2024年10月下旬举办第三届“上海稀土杯”羽毛球比赛，希望各会员单位踊跃报名，请有意向参加的会员单位于9月30日前将附件报名参赛人员表反馈至协会秘书...
2024
-
09
-
05
点击次数:
106
来源：X-MOL有机-无机杂化金属卤化物（OIMH）因其具有载流子寿命长、带隙可调、高载流子迁移率和低缺陷密度等卓越的光电特性备受关注，在太阳能电池、光电探测器、LED等光电器件领域展现出巨大的应用潜力。然而，由于奇偶禁止跃迁，原始的低维杂化金属卤化物材料通常表现出极低的光致发光量子产率（PLQYs），这限制了它们的实际光电应用。鉴于此，近期中国科学院长春应用化学研究所林君研究员、党佩佩副研究员和...