化工学院万骏团队在《Angew. Chem. Int. Ed.》上发表微波助力二维非常规相调控的最新成果

日期： 2024-09-25

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来源：武汉科技大学

近日，武汉纺织大学化工学院、省部共建纺织新材料与先进加工技术国家重点实验室徐卫林院士团队的万骏教授，与华中科技大学姚永刚教授合作，在《Angewandte Chemie International Edition》上发表了题为“Harnessing the Unconventional Cubic Phase in 2D LaNiO3 Perovskite for Highly Efficient Urea Oxidation”的论文。武汉纺织大学为第一单位。吴植傲、樊淼、姜会钰为共同第一作者。

此研究利用非平衡的微波热冲法在二维LaNiO3中实现了传统六方晶相与非常规相（立方晶相、三角晶相）的相变调控，同时还利用快速淬火形式保持了材料的二维多孔结构。结果表明，立方相LaNiO3凭借其优越的结构对称性和较大的层间距，显著提高了电子迁移效率和活性位点的可达性，展现出优异的尿素氧化反应（UOR）性能。此研究首次展示了LaNiO3通过非常规相的引入和调控，优化Ni 3d与O 2p轨道杂化及局部电荷分布，从而有效提升六电子转移过程的催化性能。这一发现不仅突显了微波热冲法在二维材料相变调控中的独特优势，也为理解相变对电催化机制的影响提供了新的见解。

相工程在电催化中是一项关键策略，通过调控材料的电子、几何和化学性质来优化催化性能。然而，在热力学稳定的钙钛矿型材料中，尤其是二维结构的限制下，实现相工程仍然面临挑战。LaNiO3作为一种典型的钙钛矿型材料，其电催化性能与晶相密切相关。相工程能够显著改变材料的原子排列、能带结构和电子态密度，从而提高催化性能。特别是在UOR中，因其六电子转移的复杂性，对催化剂的稳定性和选择性要求较高。LaNiO3在传统六方相中表现出一定的催化活性，但其导电性和层间距离限制了尿素分子的扩散和反应效率。实现LaNiO3的非常规相（如立方相）可以提升其电子迁移效率和活性位点的可及性，从而提高催化性能。但传统的高温合成方法难以精确控制二维结构中的相变，增加了理解相工程的复杂性。因此，开发快速高温反应的相变策略，对二维LaNiO3以及高性能UOR催化剂的设计至关重要。

图1展示了LaNiO3不同晶相在合成过程中的结构特征及其性能优化机制。通过热力学分析，可以看出六方相、立方相和三角相的稳定性差异，其中立方相具有最高的稳定性和最佳的电子迁移性能。密度泛函理论（DFT）计算揭示了不同晶相对Ni 3d和O 2p杂化的影响，表明相变导致的层间距变化显著调节了电荷转移过程，从而提高了催化剂的反应效率。

综上所述，此研究提供了一种高效的合成策略，有望在其它二维晶体材料中诱导相变，显著提升其催化性能。这一方法不仅为相工程的理论理解奠定了基础，还为进一步探索基于结构调控的机制研究提供了新的方向。通过继续优化微波热冲法和探索更多二维材料的相变特性，有望在催化反应和其它领域中实现更优异的性能。

【文章信息】

Harnessing the Unconventional Cubic Phase in 2D LaNiO3 Perovskite for Highly Efficient Urea Oxidation

Zhiao Wu,#,a Miao Fan,#,a Huiyu Jiang,#,a Jiao Dai,a Kaisi Liu,a Rong Hu,b Shutong Qin,a Weilin Xu,a Yonggang Yao,*,b and Jun Wan*,a

Angewandte Chemie International Edition

DOI：org/10.1002/anie.202413932

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