化学压力驱动能带收敛与偏心原子增强声子散射共同促进SnTe优异热电性能
日期：
2024-10-09
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热电材料可以实现热能和电能的直接相互转换，在余热回收利用、放射性同位素热电发生器和光电半导体芯片制冷等领域具有广泛的应用。热电转换技术的效率是由材料的热电优值ZT决定，提高材料的ZT尤其是平均热电优值ZTavg，是提高转化效率的关键。但是，由于电导率、塞贝克系数和热导率等热电参数之间存在强相互耦合作用，使得ZT的提高异常困难。铅基硫族化合物PbQ（Q = Te，Se，S）在中温区（500-900 K）表现出非常高的ZT值。鉴于SnTe与PbQ具有相同的岩盐晶体结构和类似的电子能带结构，它被视为一种具有潜力的热电材料。然而，与PbTe相比，SnTe表现出更高的晶格热导率，以及轻价带（L带）和重价带（Σ带）之间更大的能量差（ΔEL−Σ = 0.36 eV）。这些因素共同制约了SnTe的热电性能，导致其ZTavg值仅为~0.2 (300−900 K)。近期，闽都创新实验室明洪蔚副研究员与合作者实现了P型SnTe材料热电输运机理和热电性能的新突破。所研制的P型SnTe材料在323−873 K温度区间平均热电优值ZTavg高达0.81，且在873 K时峰值ZT为1.5。该研究发现，通过Sb和Ge掺杂并与CdTe或CdS合金的方式，能够有效地收缩SnTe的晶格常数，这一现象也被称为“化学压力”，进而提升Σ带的能量。同时，这些取代原子降低了Sn 5s-Te 5p反键态对L带的贡献，从而降低L带的能量及其色散。上述两种机制的共同作用将ΔEL−Σ 从0.36 eV降低到0.09 eV，并显著提升了SnTe的热电势和平均功率因子（PFavg）。此外，研究还发现，由于Ge和Cd等偏心原子与其第四近邻原子之间的长程相互作用，导致光学支声子模式发生软化，进而加强了光学支声子与声学支声子之间的共振散射。这一效应与点缺陷以及富Ge纳米相对声子的散射相结合，使得在873 K时，晶格热导率降低了高达62%。最终，在323−873 K的宽温度范围内，这种显著的价带收敛和增强的声子散射共同作用，使得材料展现出优越的热电性能：峰值ZT在873 K时达到1.5，323−873 K的平均热电优值ZTavg高达0.81。
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