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景德镇陶瓷大学沈宗洋团队:掺杂MnO2诱导结构畸变增强CaBi4Ti4O15基陶瓷压电响应

日期: 2025-03-17
浏览次数: 94
来源:清华大学出版社期刊中心


高居里温度和高压电常数是大多数压电陶瓷难以兼顾的难题。铋层状CaBi4Ti4O15(CBT)压电陶瓷具有高居里温度(790 oC),但压电常数却只有8 pC/N。本项工作采用WCo/Mn离子共掺杂来改性CBT压电陶瓷:通过设计B位复合离子诱导[TiO6]结构畸变,降低电畴尺寸,增强了低电场下的电畴翻转效率。CBTWC-0.1Mn陶瓷实现压电系数为27.3 pC/N,且在高温(500 oC)退火后压电常数基本保持不变,表明其在高温压电领域具有明显优势。
在高温(高于400 oC)工作条件下,当前大多数铅基和无铅钙钛矿结构压电陶瓷已无法满足其应用需求,主要原因是居里温度较低。铋层状结构CaBi4Ti4O15(CBT)压电陶瓷具有790 oC的高居里温度,但其存在压电常数d33偏低(~8 pC/N)的问题。针对于此,本课题组前期已通过W/Co离子掺杂有效提升了CBT陶瓷的压电性能,压电常数d33提升至18.1 pC/N,但仍存在继续进步的空间。已有研究表明,变价离子(如Ce3+或Mn4+)能够以多价态的形式共存在于陶瓷,导致晶体结构畸变,获得压电性能整体提升。因此,本工作在前期W/Co掺杂的基础上,通过引入MnO2来诱导[TiO6]结构畸变和优化电畴结构,以期压电常数d33的提升。
最佳组成CBTWC-0.1Mn陶瓷实现压电常数为27.3 pC/N,居里温度为754.7°C,在500 oC退火后,其压电常数可以维持原来的95%,基本满足极端环境的应用需求。
l  MnO2掺杂诱导[TiO6]八面体显著畸变并形成定向畴结构,X射线结构精修和拉曼光谱验证了该畸变现象。
随着Mn掺杂含量增加,晶胞参数(a、b、c)和晶胞体积(V)逐渐增大,这是半径更大的Mn3+(0.645 Å,CN=6)取代了半径更小的Ti4+(0.604 Å,CN=6)所造成的。此外,氧八面体沿c轴的倾斜角度先增加后降低,在x=0.1时,角度畸变达到最大值(∠α=7.32°)。
v4, v7和 v9拉曼峰的强度先增加后减弱,在x=0.1时,其峰强最高,表明CBTWC-0.1Mn陶瓷的B位氧八面体产生最大的畸变,这与前面的晶体结构畸变相对应。此外,v4, v7和 v9拉曼半峰宽度逐渐展宽,表明陶瓷结构的局部无序度增强。
当电压达到30 V时,x=0组分的电畴没有完全翻转;对于x=0.1组分,电压为20 V时,大多畴已经发生翻转。表明掺杂MnO2破坏了原来铁电畴的长程有序性。撤去极化电压10 min后,x=0组分的铁电畴呈现逐渐恢复至初始状态的趋势。相比之下,x=0.1组分的绝大多数铁电畴则维持在极化后的状态,这是CBTWC-0.1Mn陶瓷表现出更佳的铁电、压电性能的原因。
当x<0.1时,P-E回线逐渐趋于饱和,I-E回线的特征峰逐渐显现。当x=0.1时,剩余极化达到最大值(2Pr = 20.12 μC/cm2),且具有最明显的特征峰。当x>0.1时,过量的掺杂剂导致陶瓷的漏电流增大,P-E回线更加宽胖,I-E回线的特征峰减弱,表现为铁电性能的下降。 
室温下,CBTWC-0.1Mn陶瓷实现最大压电系数为27.3 pC/N。当退火温度为500 oC时,CBTWC-xMn仍然保持较高压电系数(26.3 pC/N),表现出优异的温度稳定性。与其他掺杂剂改性CBT陶瓷的性能进行比较,本工作在提高CBT基陶瓷压电性能具有明显优势。



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