地大李国岗/陈克强Small：多模式发光的β-NaYF4:Yb,Tm/Cs4PbBr6核/壳结构纳米晶
日期：
2024-02-28
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将金属卤化物钙钛矿（MHPs）与上转换纳米晶（UPNCs）相结合，是实现上转换发射可控调节的有效途径之一。如何设计和制备具有高能量转换效率和高稳定性的UPNCs/MHPs复合材料是当前的研究热点。近日，中国地质大学（武汉）李国岗教授（点击查看介绍）团队在UPNCs/MHPs核壳结构纳米晶的合成方向取得重要进展。镧系离子（Ln3+）掺杂的UCNPs在低能近红外（NIR）光子激发下可以发射高能紫外可见光，具有优异的窄带发射、长荧光寿命、大反斯托克斯位移、优越的光和化学稳定性、高检测灵敏度和低生物毒性，在高分辨率生物成像、高灵敏度生物测定、荧光防伪等领域得到了广泛应用，被认为是最重要的光电材料之一。然而，UCNPs的发射波长取决于受激活剂离子的能级位置，可调节性差，严重阻碍了UCNPs在防伪和生物蛋白荧光标记等方面的应用。MHPs拥有优异的发光性能，包括高光吸收系数、高光致发光量子产率及发光位置宽光谱可调等，且合成工艺简单，成本低廉，在光电领域得到了广泛的研究。因此，构建UPNCs/MHPs异质结受到了广泛关注，这种策略可以结合这两种粒子的优点，实现可调谐的上转换荧光发射。本文选择六方相β-NaYF4:Yb,Tm和六方相Cs4PbBr6构建UPNCs/MHPs核壳结构。它们晶体结构的相似性促进了Cs4PbBr6在β-NaYF4纳米晶体表面的异质外延生长，从而形成了高质量的β-NaYF4:Yb,Tm/Cs4PbBr6核/壳纳米晶。有趣的是，这种异质结构使核/壳在980 nm激发下NCs具有典型的524 nm中心的窄带绿色发射，这归因于Tm3+到Cs4PbBr6的福斯特共振能量转移（FRET）。值得注意的是，β-NaYF4:Yb,Tm/Cs4PbBr6核/壳纳米晶的FRET效率（58.33%）远高于物理混合样品（1.84%）。此外，β-NaYF4:Yb,Tm/Cs4PbBr6核/壳纳米晶在水中稳定存在170 h后仍表现出明亮的下转换绿光发射，同时经过10次30-140℃的热循环仍能保持初始值70%的PL发射，表现出了较强的水稳定性和热可逆性，这是由于核/壳结构诱导的低缺陷态密度、晶格锚定效应以及更低的离子键比例。这些发现为构建具有稳定多模式发光性能的UPNCs/MHPs异质结开辟了一条新的途径。
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