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中国科学院大连化学物理研究所提出通过次表面La缺陷活化钙钛矿晶格氧实现甲烷高效转化

日期: 2024-07-11
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来源:大连化学物理研究所


近日,我所催化与新材料研究中心(1500组群)王晓东研究员、黄传德副研究员团队和西北大学朱燕燕教授、大连理工大学蒋博副教授等合作,在钙钛矿催化甲烷高效选择性氧化研究中取得新进展。

金属氧化物的晶格氧活性在遵循Mars−van Krevelen机制的催化反应中起到至关重要的作用,精准调控晶格氧活性,有望克服氧化还原反应中活性和选择性之间的“跷跷板效应”。钙钛矿氧化物(ABO3)具有优良的结构稳定性、氧化还原活性,以及灵活可调的晶体结构,在氧化还原反应中得到科研人员的关注。相比化学惰性的A位原子,科研人员普遍将钙钛矿结构优异的氧活性归功于B位过渡金属,而认为A位原子的作用十分有限,仅能通过改变晶体结构或调整B位原子价态等间接方式来调节氧活性,长期以来忽视了A位原子在直接调控氧活性方面的潜在作用,这导致对氧活性的激活机制理解有限,难以实现对氧活性的精准调控。

本工作中,研究团队发现降低La/Fe比(La0.97FeO3)或经氧化还原处理表面重构的LaFeO3均可产生次表面La(Lasub.)缺陷。实验和理论研究表明,次表面Lasub.-O相互作用的缺失,可以降低表面氧的电子密度,提高氧迁移率,使CH4活化能垒从1.88eV降低至1.03eV,可提高甲烷制合成气的性能,使合成气产率提高2.7至2.9倍,并保持较高的合成气选择性(96%至98%)。该工作强调了A位原子在直接调节氧活性方面的重要性,与传统的观点有着根本的不同,为氧化还原催化剂的设计提供了新思路。

该团队一直致力于低碳烷烃高效转化催化剂的开发,取得了系列进展(Energy Environ. Sci.,2019;ACS Catal.,2020;ACS Catal.,2020;ACS Catal.,2021;Nat. Commu.,2021;Nat. Catal.,2022;J. Am. Chem. Soc.,2022;Angew. Chem. Int. Ed. Engl.,2022;J. Am. Chem. Soc.,2023;J. Mater. Chem. A,2023;Angew. Chem. Int. Ed. Engl.,2024)。

相关成果以“Subsurface A-site vacancy activates lattice oxygen in perovskite ferrites for methane anaerobic oxidation to syngas”为题,发表在《自然-通讯》(Nature Communications)上,该文章的共同第一作者是我所1503组和西北大学联合培养硕士研究生何佳慧、大连理工大学硕士研究生王腾蛟。上述工作得到国家自然科学基金、国家自然科学基金委“单原子催化”基础科学中心项目、中国科学院青促会等项目的资助。(文/图 何佳慧、黄传德)

文章链接:https://doi.org/10.1038/s41467-024-49776-y



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